Gray nasce nel 1878 da un'aristocratica famiglia in una piccola città nel sud-est dell'Irlanda e trascorre qui tutta la sua infanzia. Per sviluppare le sue sensibilità artistiche studiò alla Slade School for Fine Arts a Londra. Nel 1902 si trasferì a Parigi, dove trascorre la maggior parte della sua vita e dove continuò a perfezionarsi nell'arte del disegno e delle lacche orientali. Qui incontrò il giapponese Sugowara con cui perfezionò la conoscenza dell'uso della lacca e sviluppò nuovi oggetti per l'arredamento con colori sorprendenti e forme attenuate. A Parigi conosce anche Le Corbusier, che viste le potenzialità di Gray, la incoraggia ad iniziare gli studi di architettura che portò a termine. Alla fine degli anni venti e agli inizi degli anni trenta, Gray fu coinvolta con l'Union des Artistes Modernes, dove era un membro ben conosciuto ed apprezzato.

Figura anomala, personalità fuori dal comune, nell'arco della sua vita la Gray intreccia la propria sensibiltà di artista e di donna con le vicende e
i protagonisti più importanti della storia del Movimento Moderno in architettura.
L'indipendenza e l'originalità del suo pensiero e del suo agire disegnano un percorso personale e artistico del tutto particolare.
“L'arte deve essere il prolungamento della vita” questa frase scritta da Gray nel 1929, racchiude il senso più profondo e autentico della sua ricerca:dai primi lavori come artigiana e artista della lacca, al design, fino agli ultimi progetti.
Negli ultimi anni della sua vita, Gray diventa sempre più solitaria e poco coinvolta nelle attività sociali, infine muore a Parigi nel 1976.